奥沙利铂致过敏反应四例报告并文献复习--《第三届中国肿瘤内科大会教育集暨论文集》2009年
奥沙利铂致过敏反应四例报告并文献复习
【摘要】：正目的:奥沙利铂(Oxaliplatin,L-OHP)作为第三代铂类抗癌药在大肠癌、卵巢癌等实体肿瘤的内科治疗领域应用广泛,其毒副作用主要表现为肾毒性,神经毒性以及骨髓抑制等方面,对于奥沙利铂所致过敏目前国内报道较少,且相关文献很少涉及其发生机制、临床表现、防治措施等方面详细阐
【作者单位】：
【关键词】：
【分类号】：R595.3【正文快照】：
目的:奥沙利铂(oxaliplatin，L一oHP)作为第三代铂类抗癌药在大肠癌、卵巢癌等实体肿瘤的内科治疗领域应用广泛，其毒副作用主要表现为肾毒性，神经毒性以及骨髓抑制等方面，对于奥沙利铂所致过敏目前国内报道较少，且相关文献很少涉及其发生机制、临床表现、防治措施等方面
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京公网安备75号新型苯并咪唑类钳形铂化合物的合成及其光致发光性质研究--《郑州大学》2014年博士论文
新型苯并咪唑类钳形铂化合物的合成及其光致发光性质研究
【摘要】：作为一类高效的有机磷光材料，钳形铂化合物近年来已被成功地应用于化学传感、生物成像和有机电致发光二极管(OLEDs)等多个领域。其中，对NCN型钳形铂化合物尤其是1,3-双(吡啶)苯(dpyb)铂化合物的研究最为广泛和深入，而最近的一些研究表明，1,3-双(苯并咪唑)苯(Bzimb)铂化合物具有较高的发光效率，可以用作新型的有机磷光材料。
本论文合成了一系列新型的NCN型1,3-双(苯并咪唑)苯钳形铂化合物，通过元素分析、波谱和X-射线单晶衍射等手段对其结构进行了表征，并研究了所得钳形铂化合物的光物理性质。主要内容如下：
1.合成了一系列的1,3-双(苯并咪唑)苯配体2、12-15、24-26以及1,3-双(苯并噁唑)苯配体27和1,3-双(苯并噻唑)苯配体28，配体分别与氯亚铂酸钾在冰醋酸中回流反应，生成相应的铂氯化合物3、16、19-21和29-33。然后铂氯化合物3和16与碘化钾反应，得到铂碘化合物4和17；若与芳香端炔在氢氧化钠的甲醇溶液中反应则生成铂炔化合物5-7和18。此外，铂氯化合物3在三氟甲磺酸银作用下，与氮给体反应得到阳离子型化合物8-11。其中，铂化合物3-5、8、16-18、20和29通过X-射线单晶衍射对其结构进行了确证。结果表明，所有晶体结构均通过分子间π…π堆积作用和/或分子间氢键形成一维至三维的空间结构。
2.研究了中性的双(苯并咪唑)钳形铂氯化合物3、铂碘化合物4和铂炔化合物5-7以及阳离子型铂化合物8-11的光物理性质。结果表明：这些化合物在稀溶液状态、固态以及2-MeTHF玻璃态时均有较好的光致发光性质。与中性化合物3-7相比，阳离子型化合物8-11在稀溶液状态的紫外可见吸收光谱和发射光谱均有明显蓝移。含时密度泛函理论(TD-DFT)计算结果显示，随着辅助配体的变化，铂化合物单重激发态时的能级跃迁有较明显差异，除主要的受金属离子微扰的配体内部的1IL跃迁和金属到配体的1MLCT跃迁外，铂碘化合物4还存在碘到配体的1LLCT跃迁，而铂炔化合物5更是存在强的芳基炔烃到配体的1LLCT跃迁。除了带硝基取代基的化合物7以外，其它铂化合物均具有较高光致发光效率，量子产率在0.122-0.150范围内，寿命在2.1-6.8微秒范围内。
3.对钳形铂化合物16-21的光物理性质进行了研究。结果表明：这些化合物在溶液状态、固态以及2-MeTHF玻璃态时表现出较好的发光性质，而且当中心芳环上的取代基从吸电子基变为供电子基时，铂化合物的最大发射波长从509nm(16)红移至532nm(19)。含时密度泛函理论(TD-DFT)计算结果显示，随着配体上取代基电子效应的变化，化合物16与20在单重态时的吸收跃迁机理有明显不同，化合物16的吸收跃迁机理较为复杂，是多谱带能级跃迁的混合，表现为受金属离子微扰的配体内部的1IL跃迁、金属到配体的1MLCT跃迁以及氯离子到配体的1LLCT跃迁，而化合物20主要为HOMO到LUMO能级的跃迁，表现为受金属离子微扰的配体内部的1IL跃迁和金属到配体的1MLCT跃迁。所有铂化合物的量子产率在0.118-0.148范围内，寿命在2.5-6.5微秒范围内。
4.研究了链烷烃长度不同的双(苯并咪唑)钳形铂化合物29-31以及十六烷氧基取代的双(苯并噁唑/噻唑)铂化合物32和33的光物理性质。实验结果表明，链烷烃长度的变化对铂化合物发射光谱的峰形和波长均无明显影响，但是其固体量子产率发生显著变化，其中化合物3、29和30的固态量子产率依次提高，最高可达0.28。此外，化合物31-33光学性质的对比显示，铂化合物的最大发射波长从530nm(苯并咪唑)依次红移至553nm(苯并噁唑)和583nm (苯并噻唑)。含时密度泛函理论(TD-DFT)计算结果显示，化合物29、32和33单重态时的吸收跃迁机理非常相似，均表现为配体内部的1IL跃迁和金属到配体的1MLCT跃迁。
【关键词】：
【学位授予单位】：郑州大学【学位级别】：博士【学位授予年份】：2014【分类号】：O627.8【目录】：
摘要4-7Abstract7-10本论文专用术语注释表10-14第一章 前言14-45 1.1 引言14 1.2 冷光基本原理14-15 1.3 重金属有机化合物在磷光材料中的应用15-16 1.4 钳形铂化合物在磷光材料中的应用及分类16-33
1.4.1 NNN 型钳形铂配合物在磷光材料中的应用18-23
1.4.2 NNC 型钳形铂化合物在磷光材料中的应用23-26
1.4.3 CNC 型钳形铂化合物在磷光材料中的应用26-27
1.4.4 NCN 型钳形铂化合物在磷光材料中的应用27-33 1.5 工作设想33-37
1.5.1 本课题组以往工作33-35
1.5.2 课题设计思路35-37 参考文献37-45第二章 丁氧基取代的中性及离子型钳形铂化合物的合成、表征与光学性质研究45-74 2.1 引言45 2.2 双(苯并咪唑)配体及钳形铂化合物的合成与表征45-52
2.2.1 双(苯并咪唑)配体及钳形铂化合物的合成45-46
2.2.2 双(苯并咪唑)配体及钳形铂化合物的表征46-52
2.2.2.1 化合物 3 和 5-11 的红外数据及分析47
2.2.2.2 化合物 2-4 的部分核磁氢谱数据及分析47-48
2.2.2.3 化合物 3-11 的部分核磁氢谱数据及分析48
2.2.2.4 化合物 8-11 的核磁氟谱数据及分析48-49
2.2.2.5 NCN 型钳形铂化合物 3-5 和 8 的单晶结构数据及分析49-52 2.3 光学性质的检测52-61
2.3.1 紫外可见吸收光谱的检测52-55
2.3.2 发射光谱的检测55-61 2.4 理论计算61-65 2.5 实验部分65-70
2.5.1 仪器与试剂65-66
2.5.2 实验步骤66-70 2.6 小结70-72 参考文献72-74第三章 含取代基的 m-DPBI 配体及钳形铂化合物的合成、表征与光学性质研究74-99 3.1 引言74-75 3.2 双(苯并咪唑)配体及钳形铂化合物的合成与表征75-80
3.2.1 双(苯并咪唑)配体 12-15 及相应钳形铂化合物 16, 19-21 的合成75-76
3.2.2 双(苯并咪唑)配体及钳形铂化合物的表征76-80
3.2.2.1 化合物 12、16 和 17 的部分核磁氢谱数据及分析76-77
3.2.2.2 化合物 16 与 18 的部分红外数据及分析77
3.2.2.3 NCN 钳形铂化合物 16-18 和 20 的单晶结构数据及分析77-80 3.3 光学性质的检测80-87
3.3.1 紫外可见吸收光谱的检测80-83
3.3.2 发射光谱的检测83-87 3.4 理论计算87-93 3.5 实验部分93-97
3.5.1 仪器与试剂93
3.5.2 实验步骤93-97 3.6 小结97-98 参考文献98-99第四章 双(苯并咪唑/噁唑/噻唑)配体及铂化合物的合成、表征与光学性质研究99-120 4.1 引言99-100 4.2 烷氧基取代双(苯并咪唑/噁唑/噻唑)配体及铂化合物的合成与表征100-103
4.2.1 烷氧基取代双(苯并咪唑/噁唑/噻唑)配体及铂化合物的合成100-101
4.2.2 烷氧基取代双(苯并咪唑/噁唑/噻唑)配体及铂化合物的表征101-103
4.2.2.1 配体及相应铂化合物的部分核磁氢谱数据及分析101-102
4.2.2.2 NCN 钳形铂化合物 29 的单晶结构数据及分析102-103 4.3 光学性质的检测103-110
4.3.1 紫外可见吸收光谱的检测103-105
4.3.2 发射光谱的检测105-110 4.4 理论计算110-113 4.5 实验部分113-117
4.5.1 仪器与试剂113
4.5.2 实验步骤113-117 4.6 小结117-119 参考文献119-120总结论120-123附图123-157攻读博士学位期间已发表和待发表工作157-158致谢158
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学位论文作者：
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